Był pełnym gorliwości apostolskiej kapłanem diecezjalnym. W 1835 r. z grona jego przyjaciół i współpracowników - księży, zakonników i świeckich - powstało Zjednoczenie Apostolstwa Katolickiego. Wkrótce Pallotti powołał do życia wspólnotę księży i braci (Stowarzyszenie Apostolstwa Katolickiego - Pallotyni), mającą na celu zakładanie, ożywianie i scalanie Zjednoczenia Apostolstwa Katolickiego. Obecnie ze wspólnotą księży i braci współdziała kilka wspólnot sióstr, instytuty świeckie i stowarzyszenia świeckich. Swoje dzieło oddał Pallotti pod opiekę Maryi, Królowej Apostołów. W Niej widział najbardziej autentyczny przykład apostolstwa dla wszystkich katolików, a w szczególności świeckich.

Ks. Pallottiego nazywano Apostołem Rzymu. Już za życia uważano go za świętego. Był duszpasterzem i nauczycielem, rektorem kościoła i profesorem, spowiednikiem i troskliwym ojcem ubogich, kaznodzieją i opiekunem chorych, więźniów, żołnierzy.

Gościł u papieży i był ich spowiednikiem. Napisał wiele książek i artykułów, tysiące listów. Był niezmordowanym promotorem i organizatorem różnorakiej pomocy dla misji zagranicznych, kapłanem spieszącym z pomocą ubogiej ludności wiejskiej, organizatorem wieczornych szkół dla młodzieży, kierownikiem bractw i przewodniczącym stowarzyszeń, inicjatorem spółki kredytowej i katechetą ulicznym, animatorem współpracy księży z ludźmi świeckimi. Jak nikt umiał odczytywać i wyjaśniać znaki czasu oraz dostosowywać do nich sposoby pracy duszpasterskiej.